【資料圖】
近期,中科院合肥物質(zhì)院固體所計算物理與量子材料研究部丁俊峰團隊聯(lián)合南開大學(xué)王維華教授等,實現(xiàn)了二維磁性材料CrSiTe3的高壓結(jié)構(gòu)及層間耦合調(diào)控,并利用超低頻高壓拉曼光譜闡明了其高壓相的空間群信息。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Journal of Physical Chemistry Letters上。二維磁性材料因具有高度可調(diào)的物理性質(zhì)以及在自旋電子學(xué)中的潛在應(yīng)用價值,近年來引起了研究者的廣泛關(guān)注。二維層狀材料由于層間只靠微弱的范德瓦耳斯力(vdW)作用連接, 可通過機械剝離法將其減薄至原子級厚度。具有磁各向異性的二維磁性材料, 其物理性質(zhì)與層數(shù)、堆疊形式等密切相關(guān)且可被多種外場調(diào)控。其中,CrSiTe3作為一種二維鐵磁半導(dǎo)體,由 CrTe6 八面體單元形成六角蜂窩晶格, 剝離后仍能保持長程磁序等諸多優(yōu)異的物理性能,同時也是一種帶隙可調(diào)的拓撲磁性材料。雖然,已有研究發(fā)現(xiàn)了CrSiTe3中壓致超導(dǎo)電性和磁性的增強,但是其高壓結(jié)構(gòu)尚不清楚,這不利于分析和理解壓力誘導(dǎo)的新奇現(xiàn)象和機制。為了解決這一難題,研究團隊結(jié)合超低頻高壓拉曼光譜實驗和第一性原理計算,明確了高壓下CrSiTe3的結(jié)構(gòu)。
研究團隊采用機械剝離法獲得了少層的CrSiTe3薄片,并將其置于金剛石對頂砧裝置(DAC)中進行高壓實驗,利用超低頻高壓拉曼光譜技術(shù)系統(tǒng)地研究了二維層狀鐵磁半導(dǎo)體CrSiTe3的壓力誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)相變。該實驗首次在CrSiTe3中中觀測到位于42.1 cm-1左右的層間呼吸模式。結(jié)合理論計算,發(fā)現(xiàn)CrSiTe3在大約5.0 GPa到8.2 GPa之間經(jīng)歷了從R-3到R3空間群的結(jié)構(gòu)相變,并伴隨著居里溫度(Tc)的顯著提高。該研究明確了CrSiTe3的高壓結(jié)構(gòu),提供了一種調(diào)節(jié)及探測二維vdW材料層間耦合的有效途徑,并表明層間耦合的增強可以顯著提高CrSiTe3的鐵磁性,這有助于進一步理解CrSiTe3的構(gòu)效關(guān)系,為設(shè)計具有高性能二維vdW鐵磁體提供了指導(dǎo)。
合肥物質(zhì)院丁俊峰研究員、博士生程鵬和南開大學(xué)王維華教授為論文共同通訊作者,碩士生潘孝美和博士生辛保娟為論文共同第一作者。上述工作得到了國家自然科學(xué)基金,中科院創(chuàng)新項目和山西省科技創(chuàng)新團隊專項資金的支持。
論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.3c00507
圖1. CrSiTe3分別在常壓下和高壓下的晶體結(jié)構(gòu)圖和拉曼光譜圖。
圖2. (a)室溫下CrSiTe3的高壓拉曼光譜圖; (b)壓力下的拉曼光譜強度變化三維圖,其中LP代表低壓相,HP代表高壓相;(c) 壓力下的拉曼峰位置變化圖; (d) 壓力下的拉曼峰強度變化圖;(e) 壓力下的拉曼峰半峰寬(FWHM)變化圖。
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